Considerando che in Fallout 4 ogni drop leggendario è potenzialmente un nuovo pezzo, non credo ci sia in assoluto un'armatura migliore. Ma tra quelle disponibili "liscie" la migliore è l'armatura pesante da sintetico. Come set nello specifico invece:
-Torace e Gamba Sinistra Mark IV che puoi comprare all'armeria dell'istituto.
-Braccio Destro e Sinistro del Sovraintendente, in vendita al vault 81.
-Gamba Destra del Devastatore, la vende kleo a Goodneighbor
-Come Elmo il migliore penso sia il Casco da Sintetico Mark II (armeria Istituto), essendo esteticamente orribile, il Casco da Sintetico da Campo (cadaveri sintetici) e Casco da Commando (armeria CdA) sono ottime alternative. Però mi pare che anche un normale cappello con la perk dei Railroad possa arrivare a un centinaio di difesa.
-Come abito non avendo il perk dei Railroad non saprei dirti, ad ogni modo penso che l'uniforme militare sia la migliore da potenziata con il suddetto perk. Anche la tuta del vault però è ottima se modificata, e fornisce resistenza alle radiazioni.
Fonte: la wiki di falllout
Un buon metodo per trovare buone armature è killare sintetici e gunner leggendari di alto livello